Sự nghiệp người mẫu của Brook bắt đầu vào năm 16 tuổi sau khi cô giành chiến thắng trong một cuộc thi sắc đẹp mà mẹ Brook đưa cô tới dự thi.[7] Sau đó cô hoạt động trong hàng loạt chiến dịch quảng cáo như Foster's Lager, Renault Mégane, Walker's crisps, Piz Buin và Bravissimo – công ty chuyên về đồ lót và nội y cho phụ nữ có ngực cỡ lớn. Sau cùng cô dã lọt vào mắt xanh của đội ngũ biên tập cho tờ báo Daily Star,[10] và ấn phẩm này bắt đầu cho đăng hình cô trên các trang Page 3.

Tấm hình của Brook sớm hiện diện trong các tạp chí dành cho phái mạnh như GQ, Loaded và FHM. Tạp chí Grazia đã tiến hành một cuộc bầu chọn từ hơn 5000 độc giả nữ, thu được kết quả rằng cô là người mẫu Anh sở hữu thân hình đẹp nhất. Cô còn đứng đầu danh sách 100 phụ nữ quyến rũ nhất thế giới của FHM vào năm 2005, với sự thăm dò ý kiến của hơn 15 triệu độc giả. Luôn hiện diện trong mọi danh sách thường niên kia kể từ năm 1998, cô đứng hạng 34 vào năm 2008, hạng 67 năm 2009 và hạng 7 năm 2010.[11] Cô còn được lên trang bìa trong ấn bản đặc biệt về giải vô địch bóng đá thế giới 2010 của FHM,[12] đồng thời có mặt trên trang bìa của FHM vào tháng 4 năm 2011.[11]

Tháng 2 năm 2007, Brook được đưa tin rằng đã ký hợp đồng (được cho là rơi vào khoảng 1 triệu Bảng) để làm đại diện cho nhãn hàng xịt mùi cơ thể Lynx (còn có tên là Axe tại các thị trường châu Âu lục địa và Mỹ).[13] Cô còn xuất hiện trên các bảng quảng cáo, báo chí và ấn phẩm trực tuyến nhằm phục vụ chiến dịch quảng cá thương hiệu của Axe.[14] Cô cũng có mặt trên quảng cáo của Sky+ và T-Mobile cũng như làm người mẫu cho Reebok.

Năm 2010, cô được lựa chọn làm "gương mặt và thân thể mới" trong chiến dịch quảng cáo của hãng bán đồ lót Ultimo.[15] Tháng 9 năm 2010, Brook xuất hiện trên ấn bản Mỹ của tạp chí Playboy.[16] Tháng 10 năm 2010, Brook có mặt trực tiếp tại rạp chiếu phim ở quận Clapham, Nam Luân Đôn nhằm gây bất ngờ cho các khán giả ở đây, nằm trong chiến dịch quảng cáo của Carlsberg và Sky 3D.[17] Tháng 11 năm 2010, Brook nhận lời dẫn chương trình tại Giải Âm nhạc châu Âu của MTV tổ chức tại Madrid.[18]

Brook đã cho ra đời một dòng thương hiệu đồ bơi của riêng mình với công ty thời trang New Look – nhãn hàng mà chính cô làm người mẫu đại diện. Tháng 9 năm 2014, Brook tung ra dòng quần áo cho công ty bán lẻ Simly Be.[19] Năm kế tiếp, cô làm đại sứ thương hiệu cho nhãn hàng giày dép Skechers.[20]